Wer einen Blick in die etwa 70 Meter tiefe Schlucht wirft, kann darin zum Teil riesige Felsblöcke entdecken, die der reißende Gletscherstrom des Gullfoss herabgetragen hat. Noch zur Eiszeit bedeckte die Landschaft des Gullfoss eine mehrere hundert Meter dicke Wand aus Eis. Das Gewicht der gewaltigen Eismassen senkte die Landschaft. Als das Eis schließlich zu schmelzen begann, hob sich die Landschaft um den Gullfoss. Immer wieder ist Island den großen Gezeitenkräften ausgesetzt gewesen. Mehrfach sorgten Erdbeben im Gebiet des Gullfoss dafür, dass Brüche innerhalb des Basaltgesteins entstanden. Die Wassermassen, die sich durch das schmelzende Eis gebildet hatten, brachen diese Schwachstellen im Gestein schließlich heraus. Vor allem bei Gletscherläufen bildet das Wasser des Gullfoss eine ungeheure Erosionskraft. Die Schlucht des Gullfoss ist durch diese Naturkräfte entstanden, bei denen Flussschotter und Teile der Basaltschicht im Laufe der Jahrtausende abgetragen wurden. Der größte Abfluss, der jemals am Gullfoss gemessen wurde, betrug so bis zu 2000 Kubikmeter pro Sekunde. Nach und nach bildeten sich die beiden Felsstufen des Gullfoss, die rechtwinklig zueinander stehen. Durchschnittlich verliert die Schlucht durch die fortwährende Erosion im Jahr zwischen 25 und 30 Zentimeter. Bei starken Gletscherläufen kann die niedrigere Wasserfallstufe zum Teil sogar zeitweilig ganz verschwinden.

Unweit vom Gullfoss befindet sich das benachbarte Geysirfeld Haukadalur, das ebenso Bestandteil der Goldenen Rundfahrt ist. Das so genannte Habichtstal liegt am Fuß des Berges Laugarfjall und ist an das darunter liegende Vulkansystem angeschlossen. Auf dem Hochtemperaturgebiet hat sich eine Vielzahl von sprudelnden Geysiren gebildet. Zu ihnen gehört unter anderem der Große Geysir, der als Namensgeber der geothermalen Quellen in die Geschichte eingegangen ist. Regelmäßiger als der Große Geysir bricht der Strokkur aus. Etwa alle 10 Minuten steigt eine kochend heiße Wassersäule auf, die eine Höhe bis zu 30 Meter erreichen kann. Die erste Erwähnung des Haukadalur reicht bis ins Jahr 1294 zurück, als die heißen Quellen durch ein mittelstarkes Erdbeben hervorgerufen wurden.

Dass man heute noch die Schönheit des Gullfoss bewundern kann, ist alleine dem energischen Protest von Sigríður Tómasdóttir zu verdanken. Die Tochter des ansässigen Bauerns Tómas Tómasson pilgerte oft zum Gullfoss, der sich im Besitz der Familie befand. Anfang des 20. Jahrhunderts pachtete dann eine englische Gesellschaft den Wasserfall und wollte dort einen Staudamm errichten. Es entstand ein heftiger Rechtsstreit, der sich über viele Jahre ziehen sollte. Anwalt der Familie war der spätere isländische Präsident Sveinn Björnsson. Dennoch stand zu befürchten, dass die Familie den Fall vor Gericht verlieren würde. Um ihrem Protest Ausdruck zu verleihen, drohte Sigríður Tómasdóttir damit sich in den Gullfoss zu stürzen. Zu jener Zeit waren die Wege noch nicht asphaltiert und so machte es besonderen Eindruck auf die Menschen, als Sigríður sich barfuß auf den 120 Kilometer langen Weg machte und dort mit blutenden Füßen ankam. Letztlich war es allerdings eine fehlende Zahlung, die den Bau des Staudamms verhinderte. So ging der Gullfoss wieder in Besitz des isländischen Staates über, der ihn fortan zu einem Nationalheiligtum erklärte und mit besonderen Schutzrechten versah. So steht der Wasserfall seit 1979 unter Naturschutz und alle Projekte zur Energiegewinnung wurden verworfen. Heute erinnert eine steinerne Hinweistafel an die Rettungstat von Sigríður Tómasdóttir.